10代で演奏していた彼は、アイルランドのバンド、スキッド・ロウの目に留まり、そこでフィル・ライノットと出会う。やがてフィルは脱退し、後にゲイリーが加入したシン・リジィというバンドを結成。フィルが他界するまで、フィルとゲイリーは一緒に音楽活動を続けた。ゲイリー・ムーアは様々なジャンルやスタイルのソロ活動を続けた。

90年代初頭、彼は古典的なブルースの手法に戻り、彼の最も象徴的なリリースとなった「Still Got the Blues」を発表した。残念ながらゲイリー・ムーアは2011年に他界したが、彼の音楽は今日でも多くのミュージシャンによって演奏され、讃えられている。