À l'adolescence, il est remarqué par le groupe irlandais Skid Row, où il rencontre Phil Lynott. Phil finit par quitter le groupe pour fonder Thin Lizzy, que Gary rejoindra plus tard. Phil et Gary ont continué à travailler ensemble jusqu'à la mort de Phil. Gary Moore a continué à travailler en solo, dans des genres et des styles différents.

Au début des années 90, il est revenu à son style de blues classique et a sorti "Still Got the Blues", qui est devenu son album le plus emblématique. Malheureusement, Gary Moore est décédé en 2011, mais sa musique est toujours jouée et célébrée par de nombreux musiciens aujourd'hui.